Sau khi giải cứu chủ nhân của mình, Rias Gremory, khỏi Dimensional Gap, Red Dragon Emperor và Harem King đầy tham vọng Issei Hyoudou cuối cùng cũng có thể trở lại các hoạt động ở trường trung học của mình cùng với các thành viên của Câu lạc bộ Nghiên cứu Huyền bí: Yuuto Kiba, Asia Argento, Xenovia Quarta và Irina Shidou. Cả nhóm sớm bắt đầu chuyến đi học đến Kyoto.